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項(xiàng)目簡介:  

本項(xiàng)目屬于催化化學(xué)領(lǐng)域。

主要研究內(nèi)容:

  長期以來,研究者作出過很艱巨的努力希望在載體表面觀察擔(dān)載組分的分布,但在九十年代以前進(jìn)展甚微。本項(xiàng)目建立了表面/界面結(jié)構(gòu)研究的XAFS方法,基本解決了這一困難的課題,并提出了新的催化劑設(shè)計(jì)思想。

科學(xué)價值:

  1. 本項(xiàng)目依據(jù)表面化學(xué)的原理,創(chuàng)造性地提出了"表面配位幾何"的概念(1995)。

  2. 確定了氧化物催化劑、金屬催化劑和金屬-氧化物雙組分等擔(dān)載催化劑的表面整體結(jié)構(gòu)及其原子水平上的細(xì)節(jié),發(fā)現(xiàn)了催化劑的整體分布規(guī)律,提出了"擔(dān)載催化劑無定形特征"的理論觀點(diǎn)(1999)。

  3.提出了液相擔(dān)載納米簇以實(shí)現(xiàn)三維自由旋轉(zhuǎn)中心的多相催化劑設(shè)計(jì)思想(2002),率先實(shí)現(xiàn)了超常壽命可溶性銠催化劑,刷新催化劑壽命(TTO)世界記錄(2005)。

同行引用評價情況:

  該項(xiàng)目已發(fā)表SCI論文48篇,代表性15篇論文他引總數(shù)416次,發(fā)表在Catal. Today上的論文(2002)居2001-05年間化學(xué)領(lǐng)域中國學(xué)者論文引用數(shù)第一名(2006,中國科學(xué)院統(tǒng)計(jì)),獲Elsevier出版社高引論文獎(2005)。知名期刊《Catalysis Reviews》在最近的一篇綜述(2002)中四次引用本項(xiàng)目研究結(jié)果,其中兩處都是以一個段落的篇幅介紹本研究的方法和結(jié)果(見附件)。可溶性銠催化劑的工作一經(jīng)發(fā)表,立刻被美國化學(xué)會《化學(xué)與工程新聞》(C&E News, 周刊)認(rèn)定為創(chuàng)造了可溶性納米粒子催化苯加氫的新壽命記錄,在科技聚焦專欄專文報(bào)道(見附件),稱"中國化學(xué)家報(bào)告了一例具有超常(unprecedented)壽命和活性的銠納米簇催化劑,將壽命記錄提高到原來的5倍。"

主要發(fā)現(xiàn)點(diǎn):  1)建立了適用于二維表面上分散組分結(jié)構(gòu)研究的XAFS方法擔(dān)載催化劑是分散在表面-界面上的近似二維的"團(tuán)粒",僅有XAFS技術(shù)仍不能"看"到催化劑中原子/離子的排布。本項(xiàng)目依據(jù)表面化學(xué)的原理,借助簇衍生催化劑和絡(luò)合催化劑的研究積累,創(chuàng)造性地提出了"表面配位幾何"的概念,建立了適用于擔(dān)載催化劑二維表面上分散組分結(jié)構(gòu)研究的XAFS方法。

屬催化化學(xué)學(xué)科

代表性論文

1.Yuan Kou, H.-L. Wang, M. Te, T. Tanaka, M. Nomura, J. Catal.,1993, 141, 660

2.Yuan Kou, Z.-H. Suo, H.-L. Wang, J. Catal.,1994, 149, 247

3.Yuan Kou, H.-L. Wang, J.-Z. Niu, W. Ji, J. Phys. Chem.,1996, 100, 2330

(2)原子水平上揭示了一系列擔(dān)載催化劑的整體結(jié)構(gòu)及細(xì)節(jié)將擔(dān)載催化劑的結(jié)構(gòu)展現(xiàn)在載體表面上,從原子水平上揭示了催化劑"團(tuán)粒"在表面/界面條件下的變化。通過這些工作,催化學(xué)者首次看到了氧化物催化劑、金屬催化劑和金屬-氧化物雙組分催化劑的整體結(jié)構(gòu)及細(xì)節(jié)。

屬催化化學(xué)學(xué)科

代表性論文:

1.Yuan Kou, G.-Q. Su, W.-Z. Zhang, Y. Yin, J. Catal.,1996,162, 361

2. L.-W. Lin, Yuan Kou, M. Zou, Z. Yan, PCCP, 2001, 3, 1789

(3)取得理論上的新發(fā)展 發(fā)現(xiàn)了氧化物基底上金屬或氧化物原子間構(gòu)建的結(jié)構(gòu)模式,發(fā)現(xiàn)了催化劑沉積的整體分布規(guī)律,提出了"擔(dān)載催化劑的無定形特征"的理論觀點(diǎn)。從物理本質(zhì)上概括了絡(luò)合催化劑(三維自由旋轉(zhuǎn)中心)與擔(dān)載催化劑(二維束縛表面)的結(jié)構(gòu)特征,提出了在液體中擔(dān)載納米簇實(shí)現(xiàn)三維自由旋轉(zhuǎn)中心的多相催化劑設(shè)計(jì)思想,率先實(shí)現(xiàn)了超常壽命可溶性銠催化劑,刷新催化劑使用壽命世界記錄。

屬催化化學(xué)學(xué)科

代表性論文:

1.D.-B. Zhao, M. Wu, Yuan Kou, E.-Z. Min, Catal. Today, 2002, 74(1-2), 157

2.X.-D. Mu, J.-Q. Meng, Z.-C. Li, Yuan Kou, J. Am. Chem. Soc., 2005, 127, 9694

可以說,這是一項(xiàng)在方法上、思路上、理論上與國際同行完全平行的(即,沒有師承關(guān)系的)原創(chuàng)性研究。從本項(xiàng)目發(fā)表的同一主題(如:surface coordinate geometry, amorphous feature)系列論文中就可以看出,本項(xiàng)目的另一個顯著特點(diǎn)是工作的系統(tǒng)性和完整性。

主要完成人:

1.  寇元

本項(xiàng)研究的組織者,全部發(fā)表論文的撰稿人和通訊聯(lián)系人,本研究的學(xué)術(shù)帶頭人。對主要發(fā)現(xiàn)點(diǎn)的第一、二、三點(diǎn)作出了創(chuàng)造性貢獻(xiàn),包括提出了"表面配位幾何"、"無定形特征"、“離子液體中三維自由旋轉(zhuǎn)中心多相催化劑等概念并在理論上使其完善。該研究占本人工作量的80%。

2.  王弘立

提出了從擔(dān)載的過渡金屬羰基簇入手研究真實(shí)載體表面的創(chuàng)新設(shè)想和研究方向。前期論文的審校、修改,并提出了"表面配位幾何"的概念“(主要研究點(diǎn)的第一點(diǎn))。該研究占本人工作量的70%。

3.  林勵吾

提出了氧化物界面的研究方向和研究課題。繼表面配位幾何之后,提出了ensemble effect等概念,指導(dǎo)完成了無定形理論的建立。對主要發(fā)現(xiàn)點(diǎn)的第一、二點(diǎn)作出了創(chuàng)造性的貢獻(xiàn),該研究占本人工作量的70%。

4.  鄒鳴

建立了運(yùn)用于催化劑XAFS研究的基于Windows圖形界面的EXAFS/XANES數(shù)據(jù)分析程序XPKU(v2.0),該程序現(xiàn)被國內(nèi)外六個研究組使用。對主要發(fā)現(xiàn)點(diǎn)的第一點(diǎn)作出了創(chuàng)造性貢獻(xiàn),該研究占本人工作量的65%。

5.  閔恩澤

提出了離子液體的研究方向,提出了在離子液體中實(shí)現(xiàn)三維多相催化劑的設(shè)計(jì)目標(biāo),促進(jìn)了多/均相結(jié)合的催化化學(xué)理論的發(fā)展。對主要發(fā)現(xiàn)點(diǎn)的第三點(diǎn)作出了創(chuàng)造性的貢獻(xiàn),該研究占本人工作量的40%。

10篇代表性論文:

1.   Preparation and EXAFS Studies of Highly Dispersed Iron Catalyst Derived from Dodecacarbonyl Tri-iron Precipitated on Alumina, J. Catal.,1993, 141, 660

2.   Decarbonylation and CO Adsorption on Cluster-Derived Iron Catalyst: Surface Formation and Coordinate Geometry of Fe3(CO)6(m3-CO)/Al2O3, J. Catal.,1994, 149, 247

3.   Surface Coordinate Geometry of Iron Catalysts: Hydrogenation of CO2 over Fe/TiO2, Catal. Lett.,1995, 35, 271

4.   Surface Coordinate Geometry of Iron Catalysts: Distinctive Behaviors of Fe/Al2O3 in CO Hydrogenation, J. Phys. Chem.,1996, 100, 2330

5.   Investigation of the Ensemble Effect of ZrO2/Al2O3 Catalyst on Selective Synthesis of Ethylene from CO and H2, J. Catal.,1996, 162, 361

6.   Characterization of TiO2-, ZrO2 and Al2O3-Supported Iron Catalysts as Used for CO2 Hydrogenation, Appl. Catal.,1997, 148, 301

7.   Amorphous Features of Working Catalysts: XAFS and XPS Characterization of Mn/Na2WO4/SiO2 as Used for the Oxidative Coupling of Methane, J. Catal., 1998, 173, 399

8.   Surface Coordinate Geometry of Iron Catalysts: Formation of Tetrahedral/Octahedral Site on Silica Surface with/without Sodium Promoter, J. Solid State Chem., 1998, 137, 325

9.   Simultaneous Conversion of Methane and Carbon Dioxide to Aromatics over Silica Supported Chromium-Based Catalysts, Chem. Commun., 1999, 1729

10.  Studies on Palladium-bisphosphine Catalyzed Alternating Copolymerization of CO and Ethylene, J. Mol. Catal., 2000, 151, 91

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