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項目簡介:  

催化是研究化學反應方向與速度調控規律的科學,也是化工、能源與環保的核心技術和實現可持續發展的關鍵。膜催化將膜分離過程與催化反應過程耦合在膜反應器中,使催化反應可以通過膜的選擇分離作用而突破熱力學平衡限制而提高轉化率、降低反應溫度和調控選擇性與改善反應穩定性和安全性。主要結果有,(1)透氧膜與與天然氣催化轉化:①透氧膜材料:從材料本質入手探討了膜材料的透氧能力與材料的氧空穴濃度,金屬離子的可變價能力以及金屬-氧鍵的關系,深化了有關透氧膜材料構效關系的科學認知;提出了混合導體透氧膜材料優化設計原則,設計合成了新型高性能的透氧膜材料,該材料被許多國內外著名研究單位所重復和應用。②膜反應器中催化氧化:通過研究透氧膜與催化劑兩種材料以及氧滲透和催化氧化兩種過程之間的相互作用,以及膜反應器的構型和操作模式對膜催化反應行為和性能的影響,實現并率先報導了以空氣為原料,在透氧膜反應器中實現甲烷部分氧化制合成氣高效、長期穩定操作;首次提出并驗證了透氧膜可以連續、可控地提供不同氧物種來提高烷烴氧化脫氫選擇性的概念并被國際雜志作為Highlight報道。(2)分子篩膜與生物乙醇分離:①控制取向合成了超薄疏水MFI型分子篩膜,深化了兩相界面處分子篩的異相成核以及晶體生長的物理化學變化規律的科學認知。②率先應用微波方法合成了無裂缺的親水A型分子篩膜,真正實現了分子水平篩分,結果已被他人廣泛引用。乙醇/水滲透汽化分離引起國內外產業界關注。(3)金屬Pd膜與氫分離:通過液/固界面上離子吸附交換規律研究,發明了溶膠粒子表面原位修飾金屬和改進的化學鍍制備Pd復合膜新技術,應邀撰寫相關評述文章。

發表SCI文章98篇,他人引用788次;編輯國際雜志2冊;國際綜述文章2篇;國際大會報告2次,Keynote報告4次;國內大會報告2次;作為會議主席主持國際會議2次及國內會議2次;多次作為多個系列國際會議國際顧問或學術委員會委員。

主要發現點:

1、從透氧膜材料本質入手探討了膜材料的透氧能力與材料本征特性的關系,首次設計合成了新型高性能Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-d透氧膜材料,該材料被國內外許多著名研究單位所重復和廣泛應用;成功實現了片狀及管狀透氧膜反應器中甲烷部分氧化制合成氣反應。代表性文章(1)J. Membrane Sci. 172 (1-2)(2000)177(他人引用64次);(2)J. Mmembrane Sci. 183 (2)(2001)181(他人引用35次);(3)Catalysis Today 82 (1-4)(2003)157(他人引用20次);/(催化化學/1503035)

2、針對透氧膜材料還原氣氛下穩定性問題,首次成功地設計合成了同時具有高透氧量和反應穩定性的純鈣鈦礦型BaCo0.4Fe0.4Zr0.2O3-d透氧膜材料;該材料可以在合成氣反應條件下穩定運轉。代表性文章 (4)J. Mmembrane Sci. 203 (1-2)(2002)175(他人引用15次);(5)Catalysis Letters 78 (1-4)129(他人引用24次);/(催化化學/1503035)

3、首次提出并驗證了透氧膜可以通過連續、可控地提供不同氧物種來提高烷烴氧化脫氫選擇性的概念并被Chemistry & Industry 7(2002)25作為Highlight報道。代表性文章(6)Chemical Communications (14)(2002)1468(他人引用5次);/(催化化學/1503035)

4、率先應用微波方法高效合成了具有分子篩分性能的A型分子篩膜,其科學意義在于真正實現了分子水平篩分,其方法被他人廣泛采用。代表性文章(7)Advanced Materials 12 (3)(2000)195(他人引用54次);/(催化化學/1503035)

5、通過液/固界面上離子吸附交換規律研究,發明了改進的化學鍍制備金屬Pd膜新技術,該方法明顯簡化了Pd膜制備過程并避免雜質引入。代表性文章(10)J. Membrane Sci. 110 (2)(1996)257(他人引用20次)。/(催化化學/1503035)

主要完成人:

1.  楊維慎

本項研究的學術帶頭人之一;發現、發明及創新點(1)、(3)以及(4)的主要提出者及代表性文章的通訊聯系人,即(1)探討了膜材料的透氧能力與材料本征特性的關系,設計合成了新型高性能的透氧膜材料(Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-d),J. Membrane Sci. 172(1-2)(2000)177(他引64次);(3)首次提出并驗證了透氧膜可以通過連續、可控地提供不同氧物種來提高烷烴氧化脫氫選擇性的概念,Chemical Communication 14(2002)1468(他引5次);(4)率先應用微波加熱方法合成了具有分子水平分離性能的A型分子篩膜,Advanced Materials 12(3)(2000)195(他引54次)。工作量100%

2.  熊國興

本項研究的的學術帶頭人之一;發現、發明及創新點(1)和(5)的主要貢獻者及代表性文章的通訊聯系人,即

(1)成功將新型高性能Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-d透氧膜材料應用到甲烷部分氧化制合成氣反應;代表性文章:J. Mmembrane Sci. 183 (2)(2001)181(他人引用35次)

(5)通過液/固界面上離子吸附交換規律研究,發明了改進的化學鍍制備金屬Pd膜新技術;代表性文章:J. Membrane Sci. 110 (2)(1996)257(他人引用20次)。工作量80%

3.  林勵吾

本項研究的發起人及推動者;發現、發明及創新點(2)的主要貢獻者,即

(2)針對透氧膜材料還原氣氛下穩定性問題,首次成功地設計合成了同時具有高透氧量和反應穩定性的純鈣鈦礦型BaCo0.4Fe0.4Zr0.2O3-d透氧膜材料。代表性文章:CATALYSIS LETTERS 78 (1-4)(2002)129(他人引用24次)。工作量60%

4.  徐曉春

發現、發明及創新點(4)的主要完成者及代表性論文的第一作者,即

(4)率先應用微波加熱方法合成了具有分離性能的A型分子篩膜,其科學意義在于真正實現了分子水平篩分。代表性文章:Advanced Materials 12 (3)(2000)195(他人引用54次)。工作量100%

說明:該完成人的主要貢獻是于1994年至1999年在中科院大連化物所攻讀博士學位期間完成。1999年底出國,現在美國ConocoPhillips公司工作。

5.  邵宗平

發現、發明及創新點(1)的主要完成者及代表性論文的第一作者,即

(1)首次設計合成了新型高性能Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-d透氧膜材料,該材料被國內外許多著名研究單位所重復和廣泛應用;成功實現了片狀透氧膜反應器中甲烷部分氧化制合成氣反應,J. Membrane Sci., 172 (1-2)(2000)177-188(他人引用64次)。工作量100%

說明:該完成人的主要貢獻是于1995年至2000年在中科院大連化物所攻讀博士學位期間完成。2000年底出國,2005年回國后到南京工業大學化學化工學院工作。

10篇代表性論文:

1.   Investigation of the permeation behavior and stability of a Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-delta oxygen membrane / J. Membrane Science 172(1-2): 177

2.   Performance of a mixed-conducting ceramic membrane reactor with high oxygen permeability for methane conversion / J. Membrane Science 183 (2): 181

3.   Investigation on the partial oxidation of methane to syngas in a tubular Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-delta membrane reactor / Catalysis Today 82 (1-4): 157

4.   Investigation of ideal zirconium-doped perovskite-type ceramic membrane materials for oxygen separation / J. Membrane Science 203 (1-2): 175

5.   Novel and ideal zirconium-based dense membrane reactors for partial oxidation of methane to syngas / Catalysis Letters 78 (1-4): 129

6.   High selectivity of oxidative dehydrogenation of ethane to ethylene in an oxygen permeable membrane reactor / Chemical Communications (14): 1468

7.   Synthesis of a high-permeance NaA zeolite membrane by microwave heating / Advanced Materials 12 (3): 195

8.   Synthesis of NaA zeolite membranes from clear solution / Microporous and Mesoporous Materials 43 (3): 299

9.   Partial oxidation of methane to syngas over nickel-based catalysts modified by alkali metal oxide and rare earth metal oxide / Appl. Catal. A-General 154 (1-2): 17

10.  Preparation of Pd/ceramic composite membrane .1. Improvement of the conventional preparation technique / J. Membrane Science 110 (2): 257

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