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項目名稱:    高損傷容限過渡金屬三元層狀碳(氮)化物陶瓷的制備、結構和性能

推薦單位:    中國科學院

項目簡介:    本項目屬材料科學領域,為解決高溫結構的脆性問題,發展了擁有我國自主知識產權和原創性的高損傷容限三元層狀陶瓷新體系,闡明了多層次結構與性能的關系,形成了在電子結構、晶體結構和顯微結構層次上設計新材料的能力。陶瓷材料的脆性和難加工性是制約其廣泛應用的最主要因素。脆性來自共價鍵和離子鍵的本質,只有在電子結構和晶體結構尺度對化學鍵進行裁剪才能改變脆性的本質。過渡金屬的碳(氮)化物具有高熔點、高強度和結構穩定性,但脆性和抗氧化性差使得它們難以在高溫氧化環境中使用。為了可服解決難題,在具有立方結構的過渡金屬二元碳(氮)化物TX中引入A族元素形成六方三元層狀化合物TmAnXy,其中T是過渡族金屬、A是IIIA或IVA族原子、X是碳或氮。由于結構中T-X原子間是強共價鍵結合,而T-A間是金屬鍵和弱共價鍵結合,使得這類新型層狀陶瓷同時具有金屬的導電、導熱、抗損傷、抗熱沖擊和陶瓷的低比重、高強度、高模量、耐高溫、抗氧化、耐腐蝕的優點。項目主要貢獻包括:在電子結構、晶體結構和顯微結構層次上建立了多層次結構與性能的關系,形成了性能預測、裁剪和優化的能力;發展出原創性的系列三元層狀碳(氮)化物陶瓷、固溶體及復合材料的關鍵制備技術,特點是獲得的材料純度和致密度高、制備時間短、合成溫度低;將高分辨電鏡與第一原理模擬相結合,確定了若干性能優異的新相晶體結構;研究了缺陷構型及形成機理和材料合成過程中各相之間的結構關系,為發展新合成方法提供了依據;設計和制備出性能優異的抗高溫氧化和高強度的固溶體、Cu/TmAnXy、TmAnXy/SiC、TmAnXy/Ti5Si3等復合材料;發明了表面預氧化、滲硼、滲硅、滲鋁等提高抗氧化和表面硬度的方法。在高影響因子的SCI期刊發表論文119篇,在國際會議上做特邀報告9次,論文被SCI他人引用325多次,10篇主要論文被SCI他引145次,此外還被國外百科全書等多次引用;申請發明專利26項,授權18項。

主要發現點:  1、發展出擁有自主知識產權的基于固液相反應的系列三元層狀碳(氮)化物陶瓷、固溶體及復合材料的關鍵制備技術,與國外同行的方法相比,技術特點是獲得的材料純度和致密度高、制備時間短、合成溫度低。設計并制備出性能優異的新型Cu/TmAnXy、TmAnXy/SiC、TmAnXy/Ti5Si3等復合材料,使復合材料的電性能、力學強度、高溫抗氧化性能等綜合性能得到改善,在顯微結構層次上實現了性能調控。所屬學科:結構陶瓷學。(論文1,2,3,8等);

2、在電子結構、晶體結構和顯微結構層次上建立了過渡金屬三元碳(氮)化物陶瓷的多層次結構與性能的關系,形成了性能預測、裁剪和優化的能力。所屬學科:材料的組織、結構、缺陷與性能科學。(論文4,5等);

3、用理論模擬(原子、電子結構尺度模擬)和高分辨實驗觀察相結合的方法確定了若干新相的晶體結構和顯微結構特征,同時確定了缺陷構型及形成機理,為發展新材料和合成方法提供了依據。所屬學科:材料的組織、結構、缺陷與性能科學。(論文7、17等);

4、通過高溫氧化行為的研究提出了含Al、Si、Sn等元素的過渡金屬三元層狀碳(氮)化物陶瓷的氧化機理以及通過固溶處理提高三元層狀碳(氮)化物陶瓷高溫抗氧化性的方法。發明了表面預氧化、滲硼、滲硅、滲鋁等提高三元層狀碳(氮)化物陶瓷抗氧化性和表面硬度的方法。通過對三元層狀陶瓷摩擦/磨損行為的研究提出了三元層狀陶瓷的摩擦/磨損機理及提高耐磨性的措施。所屬學科:材料的組織、結構、缺陷與性能科學。(論文6,10,12等);

5、在電子結構研究的基礎上找出了過渡金屬三元碳(氮)化物損傷容限高和不脆的本質,即層間的弱結合導致剪切模量和剪切強度低,在受力過程中層間的滑移、層間的分離、晶粒的扭曲和彎折消耗能量從而使這類材料不脆。以此為基礎設計了高損傷容限的Zr-Al-C、Al-B-C等新型陶瓷。所屬學科:材料的組織、結構、缺陷與性能科學。(論文9,11,18等)。

主要完成人:  1.   周延春

首先針對過渡金屬三元碳(氮)化物合成溫度高、制備過程復雜的難題,在熱力學分析的基礎上提出了在Ti-Si-C體系中引入低熔點使固-固反應轉變成固液反應從而首次提出了固液相反應合成/原位致密化的方法。然后又提出利用Si的熔點在1420oC,首先將體系加熱到Si熔點以上引發反應,然后利用反應放熱在較低的爐溫進行進一反應合成,提出了溫度漲落合成方法,并推廣到其它體系。在國際上率先通過電子結構的研究從化學鍵各向異性的角度,弄清了決定過渡金屬三元層狀碳(氮)化物陶瓷的性能本質因素。建立了過渡金屬三元化合物及其二元化合物之間的晶體學關系。對應發明點1、2、3,本人貢獻80%。

2.   王京陽

利用第一原理預測了過渡金屬三元碳(氮)化物陶瓷的電子結構、化學鍵特性、Raman活性、彈性性能(二階彈性常數、剪切模量、體模量和彈性模量)、理論剪切強度、拉伸強度和熱力學性能;在電子結構層次上設計了分別設計了固溶強化的固溶體和高溫抗氧化的固溶體;提出了高損傷容限陶瓷的彈性和理想強度判據,并以此為依據設計和選擇出新的損傷容限高和不脆的陶瓷體系。(對應創新點5,本人貢獻占70%)。

3.   李美栓

系統研究了Ti3SiC2、Ti3AlC2、Ti2AlC、Ti2AlN等過渡金屬三元層狀碳(氮)化物陶瓷的高溫氧化和熔鹽熱腐蝕行為,建立了材料表面氧化膜生長和膜破裂的機理模型;提出了利用熱擴散滲Al、Si、B及Al-La等改善高溫抗氧化性和耐磨性的方法。(本人貢獻占60%,對應發明點4)。

10篇代表性論文:  1.  In-situ hot pressing/solid-liquid reaction synthesis of dense titanium silicon carbide bulk ceramics/Mater. Res. Innvat.

2.   Fluctuation synthesis and characterization of fiber-like Ti3SiC2 powders/Mater. Res. Innvat.

3.   Synthesis of Ti3SiC2 powders by a solid-liquid method/Scripta Materialia

4.   Ab initio calculation of titanium silicon carbide (Ti3SiC2)/Physical Review B

5.   Ab initio geometry optimization and ground state properties of layered ternary carbide Ti3MC2 (M=Al, Si, Ge)/J. Phys.-- Condensed Matter.

6.   Oxidation behaviour of Ti3SiC2-based ceramic at 900-1300oC in air/Corrosion Science

7.   Microstructure and properties of Ti3AlC2 prepared by the solid-liquid reaction synthesis and simultaneous in-situ hot pressing process/Acta Mater.

8.   Solid-liquid reaction synthesis of layered machinable Ti3AlC2 ceramic/J. Mater. Chem.

9.   Dependence of elastic stiffness on electronic band structure of nano-laminate M2AlC (M=Ti, V, Nb and Cr) ceramics/Phy. Rev. B

10.  Oxidation behaviour of Ti3AlC2 at 1000-1400oC in air/Corrosion Science

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