項目名稱： 大氣顆粒物及其前體物排放與復合污染特征

推薦單位： 教育部

項目簡介： 本項目屬于地球科學學科中的基礎與應用基礎研究領域。

本項目是賀克斌教授和郝吉明院士等人基于長期、連續現場觀測、實驗室模擬和模型計算，在城市大氣顆粒物及其前體物排放與污染特征及來源等方面取得的重要研究成果的工作總結。研究成果受到國際國內同行的高度關注和重視，被眾多同行大量正面引用并廣泛應用于相關后續研究。基于長期連續化學物種采樣和全組分分析，揭示了不同地域典型城市大氣顆粒物質量濃度及其水溶性離子、含碳組分和無機多元素組成的時間序列特征，以及在不同顆粒物與前體物濃度水平及環境條件下水溶性離子物種的污染特征、形成機制及來源；結合熱光分析、碳同位素技術、特征元素示蹤法及實時觀測，解析了北京大氣顆粒物中含碳組分的化學組成特征，發現冬季存在二次有機氣溶膠的定性和定量依據，模擬計算了其含量，并定量解析了生物質燃燒對城市含碳組分的貢獻。通過實驗室模擬，深入探討了大氣顆粒物中水溶性有機組分的吸濕特征及其對無機組分吸濕性的影響。這些研究從長周期和全組分的角度，系統解析了大氣顆粒物化學物種組成的時空變化信息，為進一步揭示中國典型城市大氣顆粒物污染的復合型本質提供了十分重要的科學依據。針對大氣顆粒物的重要前體物NOx，基于現場測試和建模分析，探討了不同煤種、燃燒方式及除塵條件下電廠顆粒物的排放特征；建立了反映我國復雜源構成特征的NOx排放因子數據庫，系統研究并揭示了1995-1998期間我國NOx排放時空分布特征及分燃料、分部門排放特征。上述成果為國際學術界提供了發展中國家復雜排放源構成和高濃度污染物背景下大氣顆粒物及其前體物排放和污染特征的獨特信息，為國際國內同行豐富和深化對復合污染形成機制的認識提供了極為重要的科學依據。本項目共發表學術論文128篇，總被引用1438次。其中SCI檢索論文53篇，EI 檢索論文29篇；SCI總被引用778次、他引654次；10篇代表性論文總被引用為448次、他引388次；單篇最高被引用137次、他引116次。

主要發現點： 本項目針對城市大氣顆粒物及其前體物的排放及復合污染開展了長期、連續現場觀測、實驗室及數學模擬，主要科學發現和創新點如下：

1.基于現場觀測及實驗室分析，揭示了PM2.5中水溶性離子物種的污染特征以及不同地域、不同季節和不同污染背景下形成機制與來源的差異。研究發現，二次無機顆粒SO42-的形成方式具有顯著的地域差異。上海冬季SO42-主要來自液相氧化過程或長距離傳輸；北京冬季SO42-的形成途徑主要是SO2的緩慢氣相氧化以及隨之發生的凝結或吸附過程，而夏季一般來自云中過程；由于高氣粒轉化率，SO2是北京夏季PM2.5濃度水平的重要驅動因素。草酸和丙二酸是兩種最主要的二元酸，與SO42-具有相似的形成途徑。提出二次無機離子是北京和上海控制PM2.5污染的重點之一；北京夏季控制細顆粒物污染應更重視SO2的減排。（環境地球化學；代表性論文3、4、7）

2. 基于熱光分析、放射性碳同位素(14C)技術及特征元素示蹤法，揭示了含碳組分的化學組成特征及來源。研究發現，北京及其周邊冬季采暖的燃煤排放是該時期PM2.5及含碳組分達到濃度峰值的主要原因。首次定量解析了生物質燃燒對中國城市含碳氣溶膠的貢獻，夏秋兩季最高可達50%。研究發現了冬季存在較高濃度二次有機氣溶膠(SOA)的定性和定量依據，為深入研究冬季SOA成因及污染源排放提供了科學依據。提出含碳組分是北京和上海控制PM2.5污染的重點之一。（環境地球化學；代表性論文1、3、5、6）

3. 通過多通道等流量分配和特殊的濾膜配置，解決了不同化學物種的同步準確采樣問題；采用擴散溶蝕器（denuder）與不同材質濾膜串聯技術解決了氣態HNO3的吸附和顆粒態NH4NO3的揮發等關鍵問題，從而實現了PM2.5中半揮發性無機化學組分的準確采集。（環境地球化學；代表性論文3、4、7）

4. 基于現場長期連續化學物種采樣和實驗室全組分分析，首次系統探討了中國典型城市PM2.5質量濃度及其化學物種組成的時間序列特征。研究發現，春秋兩季PM2.5質量濃度被含碳組分、無機離子、地殼元素等解析的部分高達90%，夏冬兩季則達80％。（環境地球化學；代表性論文1、3、4、6、7、10）

5.通過實驗室模擬開展了大氣顆粒物吸濕特征研究，探討了典型低分子量二元有機酸和多功能團有機酸的吸濕性以及對無機化學組分吸濕性的影響。為深入開展二次有機氣溶膠的形成和大氣顆粒物復合污染形成機制提供了有力的理論依據和數據支持。（環境化學；代表性論文8、9）

6. 針對大氣顆粒物的重要前體物－NOx，基于現場測試和建模分析，建立了反映我國復雜源構成特征的NOx排放因子數據庫。系統研究并揭示了1995-1998期間我國NOx排放時空分布特征及分燃料、分部門的排放特征。按部門主要集中在工業、火電廠和交通等三個經濟部門；按燃料類型主要集中在燃煤排放；按地區主要集中在人口密度大和工業發達的中東部和東南地區。為我國大氣顆粒物硝酸鹽成分的成因及時空分布研究提供了關鍵的基礎信息。（環境地球化學；代表性論文2）

主要完成人： 賀克斌

本項目負責人，是本項目學術思想和研究方案的提出者。對本項目的發現點1、2、3、4（附件代表性論文1、3、4、6、7），即在大氣顆粒物復合污染特征、水溶性離子物種的污染特征及來源以及含碳氣溶膠的污染特征及來源等方面的工作中做出了創造性貢獻，在本項研究中的工作量占本人工作量的60%。

郝吉明

本項目主要參加者。對本項目的發現點4及6（附件代表性論文2、10），即在大氣顆粒物前體物的排放及控制、典型化學組分的排放及控制、大氣顆粒物的復合污染特征等工作中做出了創造性貢獻。在本項研究中的工作量占本人工作量的60%。

段鳳魁

本項目主要參加者。對本項目的發現點1、2、3、4（附件代表性論文5、6、7），即在大氣顆粒物復合污染特征、水溶性離子物種的污染特征及來源以及含碳氣溶膠的污染特征及來源等方面的工作中做出了創造性貢獻。在本項研究中的工作量占本人工作量的80%。

陳澤強（ChakK.Chan）

本項目主要參加者。對本項目的發現點1、4、5（附件代表性論文3、4、8、9），即在大氣顆粒物復合污染特征、水溶性離子物種的污染特征以及顆粒物吸濕特征等方面的工作中做出了重要貢獻。在本項研究中的工作量占本人工作量的60%。

楊復沫

本項目主要參加者。對本項目的發現點1、2、3、4（附件代表性論文1、3、6、7），即在大氣顆粒物復合污染特征、水溶性離子物種的污染特征及來源以及含碳氣溶膠的污染特征及來源等方面的工作中做出了創造性貢獻。在本項研究中的工作量占本人工作量的80%。